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編輯 | 紫羅

傳統(tǒng)的材料研發(fā)模式主要依賴「試錯(cuò)」的實(shí)驗(yàn)方法或偶然性的發(fā)現(xiàn)，其研發(fā)過程一般長(zhǎng)達(dá) 10-20 年。

雖然基于機(jī)器學(xué)習(xí) (ML) 的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法可以加速清潔能源技術(shù)新材料的設(shè)計(jì)，但由于缺乏大型高保真實(shí)驗(yàn) 數(shù)據(jù) 庫(kù)，其在材料研究中的實(shí)際應(yīng)用仍然受到限制。

近日，美國(guó)西北太平洋國(guó)家實(shí)驗(yàn)室和阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的研究團(tuán)隊(duì)，設(shè)計(jì)了一個(gè)高度自動(dòng)化的工作流程，將高通量實(shí)驗(yàn)平臺(tái)與最先進(jìn)的主動(dòng)學(xué)習(xí)算法相結(jié)合，可有效篩選對(duì)陽(yáng)極電解質(zhì)具有最佳溶解度的二元有機(jī)溶劑。

除了設(shè)計(jì)用于開發(fā)高性能氧化還原液流電池的高效工作流程之外，該 機(jī)器學(xué)習(xí) 引導(dǎo)的高通量機(jī)器人平臺(tái)為加速發(fā)現(xiàn)功能材料提供了一種強(qiáng)大而通用的方法。

審稿人點(diǎn)評(píng)道：「該研究表明， AI 引導(dǎo)的機(jī)器人平臺(tái)可以有效地尋找能源應(yīng)用中溶劑電解質(zhì)的非直觀組合。這項(xiàng)工作對(duì)電池界具有重要意義。」

該研究以《An integrated high-throughput robotic platform and active learning approach for accelerated discovery of optimal electrolyte formulations》為題，于 2024 年 3 月 29 日發(fā)布在《Nature Communications》上。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47070-5
設(shè)計(jì)具有目標(biāo)功能特性的材料對(duì)于開發(fā)清潔能源技術(shù)應(yīng)用和實(shí)現(xiàn)電力深度脫碳至關(guān)重要。然而，傳統(tǒng)的試錯(cuò)方法成本高昂且耗時(shí)。

氧化還原活性分子的溶解度是決定氧化還原液流電池（RFB）能量密度的重要因素。然而，電解質(zhì)材料發(fā)現(xiàn)的受到實(shí)驗(yàn)溶解度數(shù)據(jù)集缺乏的限制，而這些數(shù)據(jù)集對(duì)于利用數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法至關(guān)重要。

盡管如此，由于缺乏有機(jī)溶劑系統(tǒng)的標(biāo)準(zhǔn)化和與應(yīng)用相關(guān)的實(shí)驗(yàn)溶解度數(shù)據(jù)，為非水性 RFB (NRFB) 開發(fā)高度可溶的氧化還原活性有機(jī)分子（ROM）仍是一項(xiàng)艱巨的任務(wù)。

通過利用自動(dòng)化高通量實(shí)驗(yàn)（HTE）平臺(tái)，可以提高「過量溶質(zhì)」溶解度測(cè)量方法的可靠性和效率，并構(gòu)建 NRFB 的溶解度數(shù)據(jù)庫(kù)。然而，即使利用 HTE 系統(tǒng)，潛在溶劑混合物的多樣性也使得篩選過程更加耗時(shí)且昂貴。

主動(dòng)學(xué)習(xí)（AL），特別是貝葉斯優(yōu)化（BO），已被證明是加速尋找儲(chǔ)能應(yīng)用所需電解質(zhì)的可靠方法。因此，由 BO 指導(dǎo)的閉環(huán)實(shí)驗(yàn)工作流程可用于最大限度地減少 HTE 執(zhí)行。

ML 引導(dǎo)的高通量實(shí)驗(yàn)機(jī)器人平臺(tái)

在此，研究人員使用 2,1,3-苯并噻二唑（2,1,3-benzothiadiazole，BTZ），一種高性能陽(yáng)極電解質(zhì)，具有高度的離域電荷密度和良好的化學(xué)穩(wěn)定性，作為模型 ROM。重點(diǎn)是研究其在各種有機(jī)溶劑中的溶解度，展示機(jī)器學(xué)習(xí)引導(dǎo)的高通量實(shí)驗(yàn)（HTE）機(jī)器人平臺(tái)在加速 NRFB 電解質(zhì)發(fā)現(xiàn)方面的潛力。

圖示：基于機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）引導(dǎo)的高通量實(shí)驗(yàn)平臺(tái)的閉環(huán)電解質(zhì)篩選過程示意圖。（來(lái)源：論文）
具體來(lái)說(shuō)，研究人員設(shè)計(jì)了一個(gè)閉環(huán)溶劑篩選工作流程，由兩個(gè)連接的模塊組成，即 HTE 和 BO。HTE 模塊通過高通量機(jī)器人平臺(tái)進(jìn)行樣品制備和溶解度測(cè)量。BO 組件由替代模型和采集函數(shù)組成，兩者共同充當(dāng)預(yù)言機(jī)，進(jìn)行溶解度預(yù)測(cè)并建議新的評(píng)估溶劑。

工作流程如下圖所示，具體步驟：

首先，通過 HTE 平臺(tái)準(zhǔn)備 ROM 的飽和溶液和分析樣本。接下來(lái)，獲取這些樣品的核磁共振 (NMR) 光譜，并利用光譜數(shù)據(jù)計(jì)算 ROM 的溶解度。
然后，該數(shù)據(jù)集用于訓(xùn)練替代模型，作為 BO 過程的一部分，該模型用于預(yù)測(cè)搜索空間內(nèi)未經(jīng)測(cè)試的樣本的溶解度。
隨后，在 BO 框架內(nèi)應(yīng)用采集函數(shù)來(lái)指導(dǎo)新樣品的選擇，根據(jù)預(yù)測(cè)溶解度值和相關(guān)不確定性（即適應(yīng)度得分）的平衡指導(dǎo)評(píng)估，從而簡(jiǎn)化潛在溶劑的發(fā)現(xiàn)和分析。

比手動(dòng)處理樣品快 13 倍以上

自動(dòng)化平臺(tái)可以在最少的人工干預(yù)下制備溶質(zhì)過量的飽和溶液和定量核磁共振 (qNMR) 樣品。

通過自動(dòng)化 HTE 工作流程，完成 42 個(gè)樣品的溶解度測(cè)量的總實(shí)驗(yàn)時(shí)間約為 27 小時(shí)（~39?分鐘/樣本，運(yùn)行更多樣本時(shí)每個(gè)樣本的時(shí)間更短）。這比使用「過量溶質(zhì)」方法手動(dòng)處理樣品快 13 倍以上（每個(gè)樣品大約需要 525 分鐘）。

除了 HTE 系統(tǒng)提供的速度提高外，研究還非常重視控制實(shí)驗(yàn)條件，例如溫度（20℃）和穩(wěn)定時(shí)間（8小時(shí)），以確保準(zhǔn)確測(cè)量 BTZ 在各種有機(jī)溶劑中的溶解度。

圖示：自動(dòng)化高通量實(shí)驗(yàn) (HTE) 平臺(tái)概述。（來(lái)源：論文）

根據(jù)文獻(xiàn)綜述和對(duì)溶劑特性的考慮，研究人員列出了 22 種 BTZ 潛在候選溶劑。然后，通過將這 22 種單一溶劑成對(duì)組合，進(jìn)一步列舉了另外 2079 種二元溶劑，每種溶劑具有 9 種不同的體積分?jǐn)?shù)。

表：22 種候選有機(jī)溶劑列表及其理化性質(zhì)。（來(lái)源：論文）

該平臺(tái)從包含 2000 多種潛在溶劑的綜合庫(kù)中識(shí)別出多種溶劑，其原型氧化還原活性分子 2,1,3-苯并噻二唑的溶解度閾值超過 6.20?M。值得注意的是，綜合策略需要對(duì)不到 10% 的候選藥物進(jìn)行溶解度評(píng)估，這凸顯了新方法的效率。

圖示：通過貝葉斯優(yōu)化 (BO) 識(shí)別所需電解質(zhì)。（來(lái)源：論文）

研究結(jié)果還表明，二元溶劑混合物，特別是那些摻入 1,4-二惡烷（ 1,4-dioxane）的溶劑混合物，有助于提高 BTZ 的溶解度。

總之，研究展示了用于電解質(zhì)篩選的 ML 引導(dǎo)的 HTE 平臺(tái)，其中 ML 預(yù)測(cè)和自動(dòng)化實(shí)驗(yàn)協(xié)同工作，可有效篩選對(duì) BTZ 具有最佳溶解度的二元有機(jī)溶劑。

該研究不僅有助于連接數(shù)據(jù)科學(xué)和傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)科學(xué)領(lǐng)域，而且還為未來(lái)開發(fā)專用于電池電解液篩選的自主平臺(tái)奠定了基礎(chǔ)。